31种元素在着色氟牙症釉质中的定量分析
作者：任吉芳 吉媛媛
单位：030001 太原，山西医科大学第二医院口腔科(任吉芳)；太原理工大学应用化学系(吉媛媛)
关键词：元素；牙釉质；等离子发射光谱分析
New Page 4 【摘要】 目的 定量分析着色型氟牙症、正常水氟区离体牙釉质中的30种元素及氟元素含量与氟牙症着色的关系。方法 用等离子发射光谱分析和氟电极法，测定31种元素在43颗不同着色程度的离体牙釉质中的含量。结果 ①氟、磷、钙、锰、砷、硒、铝、钛、铌、硼等10种元素含量与釉质着色程度呈正相关；②锰、砷、硒、锶、铌、钙、磷元素含量与釉质中氟含量呈显著性正相关关系，P<0.05。结论 锰、砷、硒、氟等元素含量与氟牙症的色素构成有密切关系。
Quantitative analysis of thirty-one elements in the stained dental fluorosis of enamel
, http://www.100md.com
REN Jifang*, JI Yuanyuan.*Department of Stomatology, Second Hospital of Shanxi Medical University, Taiyuan 030001
【Abstract】 Objective To study the relationship between concentrations of thirty elements and fluorine element in teeth with stained dental fluorosis from high fluoride water area and teeth from normal fluoride area. Methods The concentration of thirty-one elements in 43 teeth was measured by plasmatron spectrographic analysis and fluoride selective electrode. Results ①Content of F、P、Ca、Mn、As、Se、Al、Ti、Mo、B elements in enamel had a direct relationship to severity of enamel staining. ②Content of Mn、As、Se、Sr、Nb、Ca、P elements were high positively related to content of fluorine in enamel (P<0.05). Conclusion Mn、As、Se、F content is closely related to the pigment formation in dental fluorosis of enamel.
, 百拇医药
【Key words】 Elements Dental enamel Plasmatron spectrographic analysis
氟牙症着色出现于恒牙萌出后，色素物质为外源性，这一观点已被大部分学者所接受[1]。 但色素的成分及主要由哪些元素组成，尚无定论。我们用等离子发射光谱分析和氟电极法，分别对着色型氟牙症和正常水氟区离体牙釉质中的30种元素及氟元素的含量进行测定。旨在探讨二者釉质中微量元素含量的差异及其与着色程度的关系，并了解色素成分的组成。
材料与方法
1.样本来源：因牙周炎而拨除、无龋坏、牙冠完整的着色氟牙症患牙33颗,来自山西省高氟区。对照组为因正畸而拔除、牙冠完整、无龋坏的10颗牙，来自太原市非高氟区。采集对象的年龄为12～65 岁，牙位以切牙、双尖牙居多。按唇面着色程度分为正常、轻、中、重4组，4组离体牙数量分别为 10、 8、 14、 11颗。
, 百拇医药
2.样本制备：将离体牙用清水洗净，超声波洁治仪除去牙石及软组织，再用蒸馏水冲洗、风干，集中置于100～110 °C烘箱18小时。自然冷却后用木锤敲击使牙釉质与牙本质分离，分别收集釉质，放入烘干的玻璃小瓶，并按分组编号。
3.检测分析：用分析天平分别测量各离体牙的牙釉质重量。将准确称重后的釉质标本分别置于烧杯中，加入0.5 mol/L HCIO4 10 ml ，密封后震荡，使其完全溶化，取1.00 ml 液样用氟电极法测定氟含量。剩余部分用日本岛津公司产ICPQ-1000型等离子发射光谱仪(ICP-AES法)测定31种元素浓度，荧屏显示，自动打印。
4.数据处理：30种元素在釉质中的重量浓度由下式计算：Wi=(10×Ci)/W釉，其中：Wi 为i元素在釉质中的浓度(μg/g)；Ci 为 i 元素浓度(mg/L)；W釉为该样本釉质重量(g)。将31种元素的浓度输入计算机，建立Foxbase 数据库，利用Epi. Inf 软件计算各元素的均数与标准差，并进行对照组与各组均数间的t检验和F检验。此外，将30种元素与氟元素各组测定值进行相关分析，计算相关系数(r)。
, 百拇医药
表1 31种元素等离子发射光谱分析法和氟电极法测定结果(mg/g) 元素
s
P
F
元素
s
P
F
Ca△
20.436
, 百拇医药
7.277
7.294
Cu
15.442
4.877
4.288
25.934
10.787
0.09
22.633
5.677
0.024
27.467
, 百拇医药
3.595
0.01
**
17.809
4.240
0.26
*
30.338
3.998
0.002
24.744
8.786
0.016
, http://www.100md.com
Mg△
0.167
0.066
3.603
Zn
143.483
56.721
17.181
0.208
0.110
0.17
167.665
, http://www.100md.com 15.537
0.335
0.259
0.084
0.17
*
281.100
30.748
0.000 018
**
0.242
0.051
0.014
, 百拇医药
255.695
67.012
0.0019
Ti
3.756
1.425
9.284
Al
221.954
125.509
9.350
4.589
2.137
, http://www.100md.com
0.21
256.722
29.589
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6.019
0.768
0.000 4
**
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59.116
0.000 7
**
6.281
, 百拇医药
1.504
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118.907
0.005
V
22.411
9.475
1.385
Sr
177.797
87.396
8.600
, 百拇医药
33.086
19.852
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254.027
29.546
0.06
29.966
8.182
0.070
321.056
40.088
0.000 2
, 百拇医药 **
32.455
11.938
0.068
307.905
85.964
0.006
Cr
3.426
1.683
30.158
Cd
23.842
, 百拇医药
18.302
1.873
4.152
1.519
0.337
29.160
8.651
0.531
8.149
1.419
0.000 024
**
17.613
, 百拇医药
1.818
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6.221
0.468
0.0003
22.574
7.206
0.836
Mn
3.306
1.210
8.056
Sn
, 百拇医药
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8.817
5.699
4.495
1.614
0.024
35.714
7.885
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0.009
**
, 百拇医药
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7.494
0.001
**
6.106
1.526
0.000 9
45.795
17.838
0.028
Fe
8.324
3.085
, 百拇医药
8.240
Ba
17.955
9.695
8.588
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1.490
0.105
23.389
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0.223
9.547
1.555
, http://www.100md.com
0.253
**
8.611
1.685
0.004
**
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Co
, 百拇医药
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7.641
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Pb
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13.977
23.245
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5.017
0.528
, 百拇医药
22.175
6.148
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72.308
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**
28.950
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16.138
0.001
, 百拇医药
Be
0.102
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3.647
As
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0.136
7.332
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0.337
0.052
, 百拇医药
0.297
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0.019
0.681
*
0.427
0.065
0.003
**
0.158
0.052
0.025
0.449
, 百拇医药
0.086
0.004
Nb
14.017
6.764
3.496
Se
0.222
0.100
2.537
20.050
5.120
0.09
, 百拇医药
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23.017
7.669
0.01
*
0.275
0.035
0.101
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8.616
0.01
, http://www.100md.com
0.313
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Y
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Mo
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6.193
, http://www.100md.com
0.068
211.995
22.930
0.15
17.597
3.404
0.113
199.408
26.805
0.155
**
17.922
6.727
, 百拇医药
0.208
294.930
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0.0034
B
33.754
12.525
14.224
Si△
0.117
0.068
8.463
, 百拇医药 42.224
6.791
0.159
0.207
0.034
0.012
60.776
5.965
0.00 003
**
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0.663
, http://www.100md.com
**
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0.062
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Sb
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2.731
P△
19.615
, 百拇医药
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, 百拇医药
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**
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Zr
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, 百拇医药
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*
, 百拇医药
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*
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, http://www.100md.com
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Ni
22.180
, 百拇医药
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11.533
1.885
0.058
*
28.400
12.637
0.58
注：△为g/100g，余为mg/g；每种元素由上至下按对照、轻、中、重着色组排列各组数值；*为P<0.05；**为P<0.01结果
, 百拇医药
1.31种元素的t检验和F检验结果详见表1 。氟(F)、磷(P)、硒(Se)、砷(As)、钙(Ca)、铝(Al)、钛(Ti)、锰(Mn)、硼(B)、铌(Nb)等10种元素的含量由对照组至重度组呈递增趋势。其中F、P、As、Ca、Al、Ti、Mn、Nb、B元素，4组均数间F检验差异有显著性 (P < 0.05)，尤其是Mn元素，轻、中、重着色组与对照组间t检验差异均有显著性 (P < 0.05)。此外，镁(Mg)、铬(Cr)、铁(Fe)、铜(Cu)、 锌(Zn)、钼(Mo)、锶(Sr)、硒(Sn)、铅(Pb)等9种元素虽然没有明显的递增趋势，但轻、中、重组均高于对照组，F检验差异有显著性(P< 0.05)。
2.氟元素与各元素间相关关系分析显示， Ca 、P、Nb与F元素各组之间有非常显著性相关关系(P<0.01)；Mn、As、Se、Sr与F元素各组间有显著性相关关系(P<0.05)。
讨论
, 百拇医药
在氟中毒时，造釉细胞的形态及参与釉基质合成矿化和离子转运酶的活性均受到影响，造成釉柱间质矿化不良、空虚，为牙齿萌出再矿化时色素物质的进入提供了通道[1,2]。对于色素物质的成分众说不一，对于氟牙症与釉质中氟含量关系的研究报道亦较多[3]，但氟牙症釉质中多种元素的分析较少见。
为了对色素物质有一个全面的了解，作者等曾对着色釉质开窗，单独收集着色层，发现其F、Fe含量与釉质着色程度呈正比[4]；分层对着色釉质的F、Fe含量进行分析，并以正常水氟区离体牙作对照，发现F元素主要集中于釉质表层5 ～25 μm 以内,在50 μ m以外氟含量逐渐趋于恒定，着色程度与釉质表层F含量呈正比。而Fe元素与着色程度有一定关系，但不具备惟一性，着色程度似与着色釉质中其他元素含量的关系更密切。从本研究结果可以看出，除F元素外，Mn含量在4组间差异均有显著性(P< 0.05 ) 。此外，Mn、As、Se、Sr、Nb、Ca、P等元素与F元素在各组间(正常、轻、中、重)存在显著相关关系。在所测的31种元素中，还有Al、 Ti、 B元素含量与釉质着色程度呈正比。由以上结果可以看出，氟牙症着色物质是一种极其复杂的化学物质,与氟元素密切相关。故在氟中毒时过量的氟并不造成釉质着色，在萌出后再矿化时，Mn、As、Se等元素与釉质结合呈现出不同程度的着色。氟牙症釉质着色大致分为黄、棕、褐3个色系，是由于所含各元素比例不同所致，但着色物质的具体化学结构尚需进一步分析。
, 百拇医药
此外，由表1可看出，Ca、P、Sr元素与氟中毒牙各组间关系密切。而且，随着釉质中F元素含量的增高，Ca、P、Sr元素随之增高。所以，从另一个角度证明，氟元素具有促进钙、磷元素吸收、矿化釉质及防龋的作用。
注释：山西省科委、山西省地方病防治办公室科研资助课题(961039、9625)
参考文献
[1] 戴国钧,主编. 地方性氟中毒. 第1版.呼和浩特:内蒙古人民出版社,1985. 83.
[2] McEvoy SA. Chemical agents for removing intrinsic stains from vital teeth. II. Current techniques and their clinical application. Quintessence Int, 1989,20: 379-384.
[3] Fejerskov O, Manji F, Baelum V. The nature and mechanisms of dental fluorosis in man. J Dent Res, 1990, 69(Spec Iss): 692-700.
[4] 吉媛媛, 任吉芳. 氟斑牙着色釉质的氟铁含量分析. 中国地方病学杂志,1996,15: 271-272.
收稿：1998-12-23
修回：1999-03-16, http://www.100md.com
单位：030001 太原，山西医科大学第二医院口腔科(任吉芳)；太原理工大学应用化学系(吉媛媛)
关键词：元素；牙釉质；等离子发射光谱分析
New Page 4 【摘要】 目的 定量分析着色型氟牙症、正常水氟区离体牙釉质中的30种元素及氟元素含量与氟牙症着色的关系。方法 用等离子发射光谱分析和氟电极法，测定31种元素在43颗不同着色程度的离体牙釉质中的含量。结果 ①氟、磷、钙、锰、砷、硒、铝、钛、铌、硼等10种元素含量与釉质着色程度呈正相关；②锰、砷、硒、锶、铌、钙、磷元素含量与釉质中氟含量呈显著性正相关关系，P<0.05。结论 锰、砷、硒、氟等元素含量与氟牙症的色素构成有密切关系。
Quantitative analysis of thirty-one elements in the stained dental fluorosis of enamel
, http://www.100md.com
REN Jifang*, JI Yuanyuan.*Department of Stomatology, Second Hospital of Shanxi Medical University, Taiyuan 030001
【Abstract】 Objective To study the relationship between concentrations of thirty elements and fluorine element in teeth with stained dental fluorosis from high fluoride water area and teeth from normal fluoride area. Methods The concentration of thirty-one elements in 43 teeth was measured by plasmatron spectrographic analysis and fluoride selective electrode. Results ①Content of F、P、Ca、Mn、As、Se、Al、Ti、Mo、B elements in enamel had a direct relationship to severity of enamel staining. ②Content of Mn、As、Se、Sr、Nb、Ca、P elements were high positively related to content of fluorine in enamel (P<0.05). Conclusion Mn、As、Se、F content is closely related to the pigment formation in dental fluorosis of enamel.
, 百拇医药
【Key words】 Elements Dental enamel Plasmatron spectrographic analysis
氟牙症着色出现于恒牙萌出后，色素物质为外源性，这一观点已被大部分学者所接受[1]。 但色素的成分及主要由哪些元素组成，尚无定论。我们用等离子发射光谱分析和氟电极法，分别对着色型氟牙症和正常水氟区离体牙釉质中的30种元素及氟元素的含量进行测定。旨在探讨二者釉质中微量元素含量的差异及其与着色程度的关系，并了解色素成分的组成。
材料与方法
1.样本来源：因牙周炎而拨除、无龋坏、牙冠完整的着色氟牙症患牙33颗,来自山西省高氟区。对照组为因正畸而拔除、牙冠完整、无龋坏的10颗牙，来自太原市非高氟区。采集对象的年龄为12～65 岁，牙位以切牙、双尖牙居多。按唇面着色程度分为正常、轻、中、重4组，4组离体牙数量分别为 10、 8、 14、 11颗。
, 百拇医药
2.样本制备：将离体牙用清水洗净，超声波洁治仪除去牙石及软组织，再用蒸馏水冲洗、风干，集中置于100～110 °C烘箱18小时。自然冷却后用木锤敲击使牙釉质与牙本质分离，分别收集釉质，放入烘干的玻璃小瓶，并按分组编号。
3.检测分析：用分析天平分别测量各离体牙的牙釉质重量。将准确称重后的釉质标本分别置于烧杯中，加入0.5 mol/L HCIO4 10 ml ，密封后震荡，使其完全溶化，取1.00 ml 液样用氟电极法测定氟含量。剩余部分用日本岛津公司产ICPQ-1000型等离子发射光谱仪(ICP-AES法)测定31种元素浓度，荧屏显示，自动打印。
4.数据处理：30种元素在釉质中的重量浓度由下式计算：Wi=(10×Ci)/W釉，其中：Wi 为i元素在釉质中的浓度(μg/g)；Ci 为 i 元素浓度(mg/L)；W釉为该样本釉质重量(g)。将31种元素的浓度输入计算机，建立Foxbase 数据库，利用Epi. Inf 软件计算各元素的均数与标准差，并进行对照组与各组均数间的t检验和F检验。此外，将30种元素与氟元素各组测定值进行相关分析，计算相关系数(r)。
, 百拇医药
表1 31种元素等离子发射光谱分析法和氟电极法测定结果(mg/g) 元素
s
P
F
元素
s
P
F
Ca△
20.436
, 百拇医药
7.277
7.294
Cu
15.442
4.877
4.288
25.934
10.787
0.09
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, 百拇医药
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**
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*
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167.665
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1.519
0.337
29.160
8.651
0.531
8.149
1.419
0.000 024
**
17.613
, 百拇医药
1.818
0.249
6.221
0.468
0.0003
22.574
7.206
0.836
Mn
3.306
1.210
8.056
Sn
, 百拇医药
29.239
8.817
5.699
4.495
1.614
0.024
35.714
7.885
0.178
4.823
1.095
0.009
**
, 百拇医药
49.296
7.494
0.001
**
6.106
1.526
0.000 9
45.795
17.838
0.028
Fe
8.324
3.085
, 百拇医药
8.240
Ba
17.955
9.695
8.588
10.712
1.490
0.105
23.389
4.057
0.223
9.547
1.555
, http://www.100md.com
0.253
**
8.611
1.685
0.004
**
13.228
2.483
0.002
15.475
7.078
0.545
Co
, 百拇医药
18.487
7.641
2.340
Pb
33.922
13.977
23.245
26.664
6.191
0.051
38.456
5.017
0.528
, 百拇医药
22.175
6.148
0.24
72.308
6.802
0.000 006
**
28.950
13.272
0.063
63.337
16.138
0.001
, 百拇医药
Be
0.102
0.044
3.647
As
0.273
0.136
7.332
0.118
0.051
0.529
0.337
0.052
, 百拇医药
0.297
0.108
0.019
0.681
*
0.427
0.065
0.003
**
0.158
0.052
0.025
0.449
, 百拇医药
0.086
0.004
Nb
14.017
6.764
3.496
Se
0.222
0.100
2.537
20.050
5.120
0.09
, 百拇医药
0.255
0.059
0.511
23.017
7.669
0.01
*
0.275
0.035
0.101
24.668
8.616
0.01
, http://www.100md.com
0.313
0.084
0.047
Y
13.546
7.490
1.912
Mo
167.521
68.148
8.367
21.017
6.193
, http://www.100md.com
0.068
211.995
22.930
0.15
17.597
3.404
0.113
199.408
26.805
0.155
**
17.922
6.727
, 百拇医药
0.208
294.930
84.040
0.0034
B
33.754
12.525
14.224
Si△
0.117
0.068
8.463
, 百拇医药 42.224
6.791
0.159
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0.012
60.776
5.965
0.00 003
**
0.098
0.012
0.663
, http://www.100md.com
**
61.400
15.137
0.001
0.165
0.062
0.134
Sb
28.960
14.720
2.731
P△
19.615
, 百拇医药
7.233
8.486
31.645
7.873
0.695
25.466
1.021
0.072
41.758
7.683
0.018
28.332
2.991
, 百拇医药
0.002
**
39.979
13.388
0.113
29.760
4.685
0.003
Zr
10.705
6.330
3.265
La
, 百拇医药
16.532
7.374
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0.062
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0.034
*
, 百拇医药
15.139
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*
17.699
6.126
0.029
21.391
6.749
0.162
K
0.181
0.094
, http://www.100md.com
2.78
F
143.935
80.953
20.363
0.215
0.034
0.575
422.142
237.808
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0.219
0.020
, 百拇医药
0.190
623.57
161.797
0.009
**
0.212
0.046
0.625
754.742
190.716
0.005
Ni
22.180
, 百拇医药
18.589
4.348
22.409
4.707
0.97
11.533
1.885
0.058
*
28.400
12.637
0.58
注：△为g/100g，余为mg/g；每种元素由上至下按对照、轻、中、重着色组排列各组数值；*为P<0.05；**为P<0.01结果
, 百拇医药
1.31种元素的t检验和F检验结果详见表1 。氟(F)、磷(P)、硒(Se)、砷(As)、钙(Ca)、铝(Al)、钛(Ti)、锰(Mn)、硼(B)、铌(Nb)等10种元素的含量由对照组至重度组呈递增趋势。其中F、P、As、Ca、Al、Ti、Mn、Nb、B元素，4组均数间F检验差异有显著性 (P < 0.05)，尤其是Mn元素，轻、中、重着色组与对照组间t检验差异均有显著性 (P < 0.05)。此外，镁(Mg)、铬(Cr)、铁(Fe)、铜(Cu)、 锌(Zn)、钼(Mo)、锶(Sr)、硒(Sn)、铅(Pb)等9种元素虽然没有明显的递增趋势，但轻、中、重组均高于对照组，F检验差异有显著性(P< 0.05)。
2.氟元素与各元素间相关关系分析显示， Ca 、P、Nb与F元素各组之间有非常显著性相关关系(P<0.01)；Mn、As、Se、Sr与F元素各组间有显著性相关关系(P<0.05)。
讨论
, 百拇医药
在氟中毒时，造釉细胞的形态及参与釉基质合成矿化和离子转运酶的活性均受到影响，造成釉柱间质矿化不良、空虚，为牙齿萌出再矿化时色素物质的进入提供了通道[1,2]。对于色素物质的成分众说不一，对于氟牙症与釉质中氟含量关系的研究报道亦较多[3]，但氟牙症釉质中多种元素的分析较少见。
为了对色素物质有一个全面的了解，作者等曾对着色釉质开窗，单独收集着色层，发现其F、Fe含量与釉质着色程度呈正比[4]；分层对着色釉质的F、Fe含量进行分析，并以正常水氟区离体牙作对照，发现F元素主要集中于釉质表层5 ～25 μm 以内,在50 μ m以外氟含量逐渐趋于恒定，着色程度与釉质表层F含量呈正比。而Fe元素与着色程度有一定关系，但不具备惟一性，着色程度似与着色釉质中其他元素含量的关系更密切。从本研究结果可以看出，除F元素外，Mn含量在4组间差异均有显著性(P< 0.05 ) 。此外，Mn、As、Se、Sr、Nb、Ca、P等元素与F元素在各组间(正常、轻、中、重)存在显著相关关系。在所测的31种元素中，还有Al、 Ti、 B元素含量与釉质着色程度呈正比。由以上结果可以看出，氟牙症着色物质是一种极其复杂的化学物质,与氟元素密切相关。故在氟中毒时过量的氟并不造成釉质着色，在萌出后再矿化时，Mn、As、Se等元素与釉质结合呈现出不同程度的着色。氟牙症釉质着色大致分为黄、棕、褐3个色系，是由于所含各元素比例不同所致，但着色物质的具体化学结构尚需进一步分析。
, 百拇医药
此外，由表1可看出，Ca、P、Sr元素与氟中毒牙各组间关系密切。而且，随着釉质中F元素含量的增高，Ca、P、Sr元素随之增高。所以，从另一个角度证明，氟元素具有促进钙、磷元素吸收、矿化釉质及防龋的作用。
注释：山西省科委、山西省地方病防治办公室科研资助课题(961039、9625)
参考文献
[1] 戴国钧,主编. 地方性氟中毒. 第1版.呼和浩特:内蒙古人民出版社,1985. 83.
[2] McEvoy SA. Chemical agents for removing intrinsic stains from vital teeth. II. Current techniques and their clinical application. Quintessence Int, 1989,20: 379-384.
[3] Fejerskov O, Manji F, Baelum V. The nature and mechanisms of dental fluorosis in man. J Dent Res, 1990, 69(Spec Iss): 692-700.
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收稿：1998-12-23
修回：1999-03-16, http://www.100md.com
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