Co-Fe/ZSM-5催化臭氧化降解废水中苯酚的性能研究*
分子筛,组分,1试验部分,1试剂与仪器,2废水来源,3负载型催化剂的制备,4催化剂表征,5催化剂活性评价方法,2结果与讨论,1碱改性对催化剂晶体结构的影响,2碱改性对催化剂形貌的影响,3碱改性对催化剂
徐增益,余金鹏,2,3,4,郝 敏,李 森,王士勇,张 佳,2,王鹏飞,2,3,4(1.上海化工研究院有限公司 上海 200062;2.上海绿强新材料有限公司 上海 201608;3.聚烯烃催化技术与高性能材料国家重点实验室 上海 200062;4.上海市聚烯烃催化技术重点实验室 上海 200062)
苯酚是一种高毒物质,其应用范围和来源相当广泛[1],具有致癌、致畸、致突变作用。苯酚废水是典型的煤化工废水,若未经处理直接排放,会严重危害水体,对一切生物个体产生较强的毒害作用[2]。目前酚类是我国优先控制的污染物之一,而且大部分国家规定水体中含酚的最高允许浓度极低,我国行业标准《污水排入城镇下水道水质标准》(CJ 343—2010)中明确指出挥发酚排放质量浓度不得超过0.5 mg/L,且国家标准《生活饮用水卫生标准》(GB 5749—2006)中也明文规定挥发酚类质量浓度不得超过0.002 mg/L。
对于苯酚废水的处理,国内外学者进行了大量的研究,包括吸附法[3-6]、膜分离法[7-8]、常规氧化法[9]等,这些方法对于难降解废水具有一定的处理效果,但仍存在一定的弊端。吸附法需要对吸附的污染物进行二次处理,处理成本较高;膜分离技术投资成本较高,需对截留的浓缩废水进行进一步处理;常规氧化法处理成本较高,处理效率有待进一步提升。高级氧化技术尤其是以负载型催化剂催化臭氧氧化技术,因具有降解效果好、处理量大等优点已成为研究的热点,该技术主要是通过利用催化剂加速臭氧分解产生具有强氧化性的羟基自由基来降解目标产物,并进一步降解成CO2、H2O等小分子物质。
负载型催化剂的载体多选用活性炭[10-12]、硅藻土[13]、分子筛[14-15]等,其中ZSM-5分子筛是近年来研究的热点,其结构稳定,具有优异的离子交换性能,比表面积大,可为金属离子的负载提供更多的吸附点。对ZSM-5分子筛进行碱处理操作简单,且改性效果明显,可引入介孔,增强活性组分和载体之间的相互作用,为反应的充分进行提供了保障。目前对于单金属负载型催化剂的研究报道较多[16-18],有关碱改性ZSM-5分子筛负载双金属活性组分制备的催化剂在催化臭氧降解苯酚废水中的应用报道较少。单一金属元素负载型催化剂不但金属浸出率高,而且催化效果较差;引入双金属负载型催化剂可利用金属活性组分间的协同作用,提高催化剂利用效率,在一定程度上也可降低金属活性组分的浸出率。
本文主要采用氢氧化钠对ZSM-5分子筛进行碱改性,并选用钴、铁作为活性组分制备Co-Fe/ZSM-5双金属负载型催化剂 ......
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